近日，穩態強磁場實驗裝置（SHMFF）用戶南方科技大學吳留鎖、梅佳偉團隊與浙江大學汪臻濤、中國人民大學于偉強、澳大利亞核子科學與技術組織（ANSTO）于德洪等國內外學者合作，利用SHMFF 所屬多頻高場電子自旋共振譜儀（MFHF ESR），在三角晶格自旋阻挫量子磁性材料Na?BaNi(PO?)?的研究中取得了重要突破，首次直接觀測到雙磁振子束縛態的玻色-愛因斯坦凝聚。相關研究成果發表在國際期刊Nature Materials上。

基于費米子配對凝聚形成的超導體是凝聚態物理的重要研究對象。因此，研究量子材料中準粒子的配對行為以及準粒子對相干而產生的相變，是理解包括超導等宏觀量子現象機理的重要基石。與費米子類似，量子材料中自旋的集體激發—自旋波（磁振子）作為玻色子，也可以在溫度、磁場等調控手段下發生凝聚相變而產生全新的物態。理論上，雙磁振子（two-magnon bound state）配對后，作為一類全新的玻色子集體激發，在量子材料中會與常規的單磁振子共存，并在特定條件下比單磁振子更早地發生凝聚相變，從而產生自旋向列序這一類“隱藏序”。然而，無論是雙磁振子凝聚相變，還是自旋向列序，迄今沒有直接的實驗證據發現它們存在于已知凝聚態體系中。

在此項研究中，吳留鎖課題組與梅佳偉、于德洪教授團隊合作首先進行了自旋S=1三角晶格材料 Na?BaNi(PO?)? 極低溫熱力學與中子散射的研究。基于實驗得到的相圖與中子散射數據（圖1a），汪臻濤課題組建立了相關的微觀模型，發現雙磁振子束縛態在反鐵磁三角晶格模型中可以通過單軸各向異性穩定存在（圖1b），并定量預言了雙磁子束縛態在不同磁場下的能量變化（圖3藍色虛線）。但是，由于選擇定則的存在，雙磁振子束縛態在常規的中子散射實驗中無法被直接觀測到。因此，汪臻濤課題組提出了轉角測電子自旋共振（ESR）的方案以克服選擇定則，最初在脈沖場高頻ESR實驗中觀測到與中子衍射吻合的單磁振子激發，但始終沒有測到雙磁振子束縛態；研究團隊通過特別的角度設計和SHMFF所屬穩態MFHF ESR的實驗測量，從90GHz到531GHz（掃場0-20T）的一系列頻點中順利觀測到了雙磁振子束縛態的微小信號（圖2藍色箭頭），并發現其精確地落在理論預測的能量上（圖3空心圓），該實驗結果為證實雙磁振子束縛態的玻色-愛因斯坦凝聚提供了關鍵的實驗證據；并且其隨磁場的改變嚴格按照理論預言，外推至飽和場量子相變點。

在于偉強團隊的支持下，通過極低溫（低至30mK）核磁共振實驗（圖3空心三角），吳留鎖團隊進一步確認了雙磁振子束縛態在更低能量下仍然按理論預期發生玻色－愛因斯坦凝聚。這一發現預示著玻色子配對的自旋向列序在該體系的飽和磁場之下存在，為探索新型量子態和復雜相變機制提供了全新視角。

南方科技大學、大灣區大學物質科學學院助理教授盛潔明博士為論文的第一作者。南方科技大學吳留鎖、梅佳偉，浙江大學汪臻濤，中國人民大學于偉強，澳大利亞核子科學與技術組織于德洪為論文的共同通訊作者。中國科學院合肥物質院強磁場中心童偉、張志濤和馬龍為高場ESR測試提供了指導與幫助。該項研究工作得到了國家重點研發計劃、國家自然科學基金等項目的支持。

論文鏈接：https://www.nature.com/articles/s41563-024-02071-z

圖1. a非彈性中子散射觀測到沿著高對稱方向的自旋波（T=60mK，B=5T）以及利用自旋波理論對中子散射數據的擬合。b通過理論計算得到的三角晶格自旋S=1模型中雙磁振子束縛態的穩定區間。橫軸與縱軸分別是單離子各向異性與交換各向異性的強度

圖2. SHMFF測量得到的 ESR 譜 (T=2K)，磁場方向與 ?? 軸傾斜 6^?。紅色、藍色和紫色箭頭標記的信號分別表示 Γ 點的單磁振子激發、Γ 點的雙磁振子束縛態，以及從單磁振子態到 K 點雙磁子束縛態的有限溫度激發

圖3. 計算（實線與虛線）與實驗測量（空心符號）得到的單磁振子與雙磁振子束縛態激發能量